Dans la deuxième saison, Ian Hendry parti, le docteur Martin King (Jon Rollason) assiste Steed durant trois épisodes, et Steed devient le héros. Steed a ensuite pour partenaire féminine, l'anthropologue Cathy Gale (jouée par Honor Blackman) dans 17 épisodes de la saison, et la chanteuse de cabaret Venus Smith (Julie Stevens), dans six épisodes. Cette saison est un succès grâce notamment à l'arrivée de Cathy Gale, première femme forte de l'histoire de la télévision et dont la relation avec Steed reste avant tout professionnelle et produit étincelles et tension sexuelle par leurs disputes incessantes.
M. Nounours
Combustible 23
Le Décapode
Le Point de mire
Mission à Montréal
Tueurs à gages
Le Mauritius Penny
Mort d'un grand danois
La Trahison
Festin de pierres
Un Traître à Zebra
Le Grand Penseur
Missive de mort
Mort en vol
Inter-Crime
L'Argile immortelle
La Boîte à trucs
Warlock
Les Œufs d'or
L'École des traîtres
La Naine blanche
L'Homme dans le miroir
La Loi du silence
Le Clan des grenouilles
Six mains sur la table
La Baleine tueuse
